In 1920 vestigt hij zijn architectuuratelier in Parijs en vanaf de jaren ’30 houdt hij zich steeds meer bezig met stedenbouw: de stad wordt zijn speeltuin. In Athene is hij in 1933 aanwezig op het vierde CIAM-congres (Congrès International d’Architecture Moderne), met als thema ‘de functionele stad’. Datzelfde jaar neemt hij deel aan de internationale wedstrijd voor de Antwerpse Linkeroever.
Twee jaar later, in 1935, publiceert hij zijn modelstad ‘La Ville Radieuse – De stralende stad’. De publicatie is een aanklacht tegen de 19e-eeuwse stad die voor hem onmenselijk is: een stad met smalle straten, donkere huizen en een gebrek aan hygiëne. In zijn ‘Ville Radieuse’ leeft de mens in een geordende, functionele stad met veel plaats voor groen. Het theoretisch model krijgt veel kritiek te verduren, onder andere omdat het model een kaalslag zou betekenen van de historische stadskernen. ‘La Ville Radieuse’ vormt de basis van zijn ontwerpen voor Linkeroever en Chandigarh.
Hij ontwerpt ook huis Guiette in Antwerpen, een woning met atelier voor de kunstschilder René Guiette. Het is het enige bewaarde gebouw van Le Corbusier in België. Het huis is beschermd als monument en werd in 2016 toegevoegd aan de lijst van het Unesco Werelderfgoed.
Le Corbusier overlijdt in 1965 aan een beroerte in Roquebrune-Cap-Martin, tijdens een zwempartij in de Middellandse Zee. Hij werd 77.
