1920 lässt Le corbusier sich mit seinem Architekturbüro in Paris nieder und ab den 30er-Jahren beschäftigt er sich zunehmend mit Städtebau: Die Stadt wird sein Spielplatz. 1933 nimmt er am vierten CIAM-Kongress (Congrès International d’Architecture Moderne) zum Thema „die funktionale Stadt“ in Athen teil. Im selben Jahr schreibt er sich für den internationalen Wettbewerb zum Linkeroever (der linken Uferseite) von Antwerpen ein.
Zwei Jahre danach, im Jahr 1935, veröffentlicht er das Konzept seiner Modellstadt „La Ville Radieuse – Die strahlende Stadt“. Diese Veröffentlichung ist eine Anklage der Städte aus dem 19. Jahrhundert, die er für unmenschlich hält: schmale Straßen, dunkle Häuser und ein Mangel an Hygiene. In seiner „Ville Radieuse“ lebt der Mensch in einer geordneten, funktionalen Stadt mit viel Platz für Grün. Das theoretische Modell muss viel Kritik einstecken, unter anderem, weil das Modell einen Kahlschlag für den historischen Stadtkern bedeuten würde. „La Ville Radieuse“ bildet die Grundlage für seine Entwürfe für das Linkeroever und Chandigarh.
Er entwirft auch Haus Guiette in Antwerpen, eine Wohnung mit Atelier für den Maler René Guiette. Dieses ist das einzige erhaltene Gebäude von Le Corbusier in Belgien. Das Haus steht unter Denkmalschutz und wurde 2016 in die Liste des UNESCO-Welterbes aufgenommen.
Le Corbusier stirbt 1965 nach einem Schlaganfall in Roquebrune-Cap-Martin, beim Schwimmen im Mittelmeer. Er wurde 77 Jahre alt.