En 1920, Le Corbusier installe son atelier d'architecture à Paris et, à partir des années 1930, il s'intéresse toujours plus à l'urbanisme : la ville devient son terrain de jeu. En 1933, il prend part à Athènes au quatrième congrès du CIAM (Congrès international d'Architecture moderne) sur le thème de « la ville fonctionnelle ». La même année, il participe au concours international pour la Rive gauche (Linkeroever) à Anvers.
Deux ans plus tard, en 1935, il publie son concept de ville modèle, la « Cité radieuse ». L’ouvrage est un réquisitoire contre la ville du XIXe siècle, inhumaine à ses yeux : une ville caractérisée par des rues étroites, des maisons mal éclairées et le manque d'hygiène. Dans sa « Cité radieuse », l'homme habite une ville ordonnée et fonctionnelle, qui fait la part belle à la verdure. Le modèle théorique fait l'objet de nombreuses critiques, notamment parce qu'il implique la destruction des centres urbains historiques. La « Cité radieuse » est à la base de ses plans pour la Linkeroever et Chandigarh.
On lui doit aussi la maison Guiette à Anvers, une maison-atelier pour le peintre René Guiette. C'est le seul bâtiment préservé du Corbusier en Belgique. La maison est un monument classé qui figure sur la liste du patrimoine mondial de l'UNESCO depuis 2016.
Le Corbusier meurt en 1965 d'un AVC à Roquebrune-Cap-Martin, lors d'une baignade en Méditerranée. Il avait 77 ans.
